ANALES DE FÍSICA Serie B Vol.77, 1981


INTERPRETACIÓN DE MEDIDAS DE TRANSMISIÓN ÓPTICA
EN LÁMINAS DELGADAS PLANO-PARALELAS
por
F. Valcarce Codes (*) y M. Rodriguez Vidal (+)
Departamento de Electricidad y Electrónica. Facultad de Ciencias Físicas
Universidad Complutense. Madrid.

(*) Dirección actual : Instituto Nacional de Toxicología y C.F. Madrid.

Recibido el 8 de Julio de 1981 (Revisado y actualizado el 12 de Septiembre de 2009)

Summary.- In this work the optical transmission under normal incidence of thin, slightly absorbent, films deposited on transparent substrates is studied.
We analize those experimental conditions under which it is valid to consider the film as being plane-paralell and also a single computational method to obtain the thickness (d) and complex refractive index (N = n - jk) from transmission spectrae is presented. This method yields equal or lower uncertainties than those obtained with other methods which require at least two kind of independent measurements.

 

Introducción.-
En general, la transmisión óptica por el sistema lámina delgada-substrato, puede presentar una serie de particularidades tales como; no monocromaticidad del haz de radiación, inhomogeneidad del espesor de la lámina, rugosidad en las interfases, anisotropía del material, etc. que complican el análisis y la interpretación de las medidas.
Se han publicado algunos trabajos (1 - 4) que tienen en cuenta varios de estos factores y su efecto sobre el espectro de transmisión del sistema y se ha comprobado que, en determinadas condiciones experimentales, el efecto de algunos de estos factores es despreciable al ser menor o igual a la incertidumbre resultante de las medidas.
Así por ejemplo, el hecho de que el haz de radiación no sea monocromático, no influye apreciablemente siempre que se verifique que la longitud de coherencia ( l2 / Dl ) del mismo sea mucho mayor que el espesor óptico de la lámina ( n . d ).
Una no uniformidad monótona del espesor de la lámina también se puede compensar, en algunos casos, reduciendo la sección de incidencia del haz de radiación hasta que una reducción mayor no afecte al espectro obtenido.
Otro de los factores que mayor influencia suele tener en los espectros de transmisión y reflexión es la rugosidad de las interfases, la cual provoca dispersión de la radiación fuera del detector que puede ser interpretada erróneamente como radiación absorbida en la lámina.
Sin embargo, cuando analizamos una región de longitudes de onda en la que sabemos que el valor absoluto y la variación del índice de absorción ( k ) son pequeños, los valores de las transmitancias ( o de las absorbancias ) en dos máximos ( mínimos ) consecutivos de interferencia nos dirán si el efecto de la rugosidad superficial es importante.
En efecto, la dependencia de la radiación dispersada fuera del detector por efecto de la rugosidad es muy fuerte con la longitud de onda y esto provocará una disminución de la transmitancia ( aumento de la absorbancia ) que indicará que tenemos que tener en cuenta la rugosidad de las interfases.
Si dentro de nuestro margen de incertidumbre experimental no observamos éste efecto, entonces podemos tratar matemáticamente la lámina como si fuera plana.

Métodos e incertidumbres de cálculo.-
Hay propuestos varios métodos de cálculo (5 - 8) para obtener N y d de una lámina plano-paralela a partir del espectro de transmisión óptica de la lámina en incidencia normal, y las incertidumbres obtenidas en n y d son del orden de 2 - 4 % en los mejores casos.
Algunos de estos métodos utilizan las longitudes de onda a las que se producen los máximos y mínimos de interferencia y su relación con el espesor de fase de la lámina.
La transmitancia es máxima (absorbancia mínima) para una longitud de onda l2 tal que verifica :

2 n(l2) d = m l2           [1]

y será mínima (absorbancia máxima) para una l1 tal que :

4 n(l1) d = (2 m + 1) l1           [2]

siendo l1 < l2   y m el orden de interferencia.

Las expresiones [1] y [2] son válidas cuando se verifica que :

2 k(l) << n2(l) + k2(l) - 1 ,,   para todo l en el intervalo (l1 , l2)           [3]

es decir para regiones de longitud de onda en las que la lámina absorbe poco. Si calculamos la incertidumbre de n y d en cualquiera de ellas, por ejemplo en [1], tendremos :

D{n(l2) d} = n(l2) Dd + d Dn(l2) = (m Dl2 + l2 Dm + Dm Dl2) / 2           [4]

en donde hemos despreciado las incertidumbres de segundo orden , Dl2 es la incertidumbre experimental en l2 y Dm ha de ser necesariamente un número entero, por lo que el término l2 Dm puede ser muy grande frente a (m + Dm) Dl2.

Si conseguimos que sea Dm = 0 , tendremos que :

Dd / d + Dn(l2) / n(l2) = Dl2 / l2            [5]

y habremos eliminado la mayor parte de la incertidumbre en los valores calculados de n y d.
Por tanto, vemos como la determinación exacta del orden de interferencia, m , es importante en cualquier método que trate de obtener n, k y d, a partir del espectro de transmisión óptica, pues sólo en este caso se puede conseguir que Dn / n , y Dd / d sean del mismo orden que Dl / l cuando se hace uso de las expresiones [1] y [2], y entonces es relativamente fácil conseguir que éstas incertidumbres sean del orden de 1 % en las condiciones experimentales normales.

Vamos a ver entonces en qué condiciones podemos determinar exactamente el orden de interferencia, m, para lo cual operando con [1] y [2] obtenemos :

m = l1 / {2 (gl2 - l1)}   ,,   siendo g = n(l1) / n(l2)            [6]

En la región de longitudes de onda en la que la dispersión de n es pequeña, será : g = 1 ± Dg ,, Dg << 1 , y si suponemos que la incertidumbre en la determinación de l1 y l2 es la misma, y la llamamos Dl, tendremos :

Dm = {g (l2 + l1) Dl + l1 l2 Dg} / {2 (gl2 - l1)2}            [7]

Llamando l = (l1 + l2) / 2 ,, y dl = l2 - l1 , y operando en [7] despreciando los términos de segundo orden, obtenemos:

Dm = l Dl / (dl)2 + {4 (l / dl)2 - 1} Dg / 8           [8]

Es decir, que Dm = Dm1 + Dm2 , y la incertidumbre total en m tiene dos contribuciones que provienen de la incertidumbre en la determinación de las longitudes de onda a las que se producen el máximo y el mínimo de transmitancia (o absorbancia), Dl , y de la dispersión de la parte real del índice de refracción, Dg, respectivamente.
La representación gráfica de Dm1 frente a dl utilizando lDl como parámetro se muestra en la figura 1, y la de Dm2 frente a l/dl , utilizando Dg como parámetro se ofrece en la figura 2.
El proceso para calcular m es el siguiente; a partir de la expresión [6] y tomando g = 1 , obtendremos un valor de m que en general tendrá una parte fraccionaria, pero si los valores de lDl , dl , y Dg son tales que se verifica que Dm1 + Dm2 < 1/2, entonces podremos asegurar que el verdadero m es el entero más próximo al valor obtenido.
Si esa condición no se verifica, pero conocemos el signo de Dg , es decir la forma de la dispersión , entonces será suficiente con que se verifique que : Dm1 < 1/2 , y Dm2 < 1 , pues en este caso el m verdadero será el entero más próximo al valor hallado en [6] para el que el valor de g que resulte, sea congruente con el signo de Dg conocido de antemano.


Para la determinación de n, k, y d, una vez conocido m, se utiliza una variante simplificada del método propuesto previamente (4), que necesita como datos de partida los valores de longitud de onda , de espesor de fase (n.d) y de absorbancia experimentales de un máximo y un mínimo consecutivos del mismo orden de interferencia m.
Las expresiones exactas de la transmitancia (T) y la reflectancia (R) para el sistema ; lámina delgada - substrato , se dan en el apéndice y la magnitud con que operamos es la absorbancia (A = - lg10 T) porque es la magnitud que obtendremos usualmente al realizar el espectro de transmisión en un espectrofotómetro comercial.
Comenzamos por resolver numéricamente la ecuación ;

| Aexp(l1) - Acalc(l1, n) |k = 0 = 0            [9]

en el máximo de absorbancia, manteniendo constante el espesor de fase para cada valor de n ensayado, siendo Aexp y Acalc los valores de absorbancia experimental y calculado respectivamente.

Una vez obtenidos n(l1) y d , podemos conocer n(l2) a partir de la expresión [1] que nos da el espesor de fase en el mínimo, y como sabemos que :

A(l2) = Ag{l2 , n(l2) , k(l2)} + {4 p k(l2) d lg e } / l2            [10]

donde Ag representa las pérdidas por reflexión y el segundo término describe la absorción interna en la lámina, podemos aproximarnos al valor de k(l2) por la expresión :

ki = | Aexp(l2) - Ag(l2, n(l2), ki-1) | l2 / 4 p d lg e            [11]

y se consigue una convergencia rápida.

Una vez calculado k(l2), volvemos a repetir el proceso utilizando ahora k(l1) = k(l2) en [9], hasta que n converge también.
Para una cierta incertidumbre en la absorbancia , DA , tendremos también una cierta incertidumbre en k , Dk , que será aproximadamente de la forma :

Dk = l2 DA / 4 p d lg e            [12]

ya que :

DA = (dAg / dk) Dk + (4 p d / l) Dk lg e            y es

dAg / dk << 4 p d lg e / l

Representando Dk en función de l/d , tomando DA como parámetro, obtenemos la Figura 3.

Obtener una expresión analítica para la incertidumbre en n es engorroso, pero Dn se puede apreciar fácilmente al resolver numéricamente la ecuación [9] cuando se impone a n la condición de convergencia que dependerá de la incertidumbre experimental al determinar el valor de la absorbancia, DA.
Como ejemplo de aplicación del método, veamoslo para el caso de una lámina delgada de CdS crecida por pulverización de radio frecuencia en atmósfera de Ar a una presión de 10 mTorr.
Las longitudes de onda de un mínimo y un máximo de absorbancia en la región de longitudes de onda alejada del frente de absorción interbanda , y donde la dispersión de n y k se puede suponer pequeña, son respectivamente ; l2 = 808 nm, l1 = 743 nm , y la incertidumbre máxima en estas lecturas es razonable fijarla a partir del espectro en Dl = ± 2 nm, con lo que obtenemos :

l Dl = 1500 nm2 ,, l / dl = 12 , y dl = 65 nm

En este caso no conocemos Dg pero sí suponemos razonablemente que Dg > 0 , ya que la dispersión en n es debida a que nos acercamos al frente de absorción interbanda.
A partir de la figura 1, tendremos : Dm1 = .35 , y sabemos que 0 < Dm2 < 1 , incluso para un Dg del orden de 10-2. Calculando m a partir de [6] , obtenemos m = 5.72 , por lo que parecería lógico ensayar m = 6 , y tendríamos : nd(l1) = 2.415 y nd(l2) = 2.424 , lo que nos lleva a que g < 1 es decir Dg < 0 , lo cual indica que 6 no es el valor verdadero de m.
Tomando m = 5 , obtenemos : nd(l1) = 2.043 , y nd(l2) = 2.020 , que nos lleva a un Dg > 0 que es congruente con nuestro conocimiento previo. Ahora podemos decir que m = 5 es el valor verdadero de m , puesto que valores más pequeños no son posibles por la limitación Dm1 < 1/2 , Dm2 < 1 , aunque dieran también valores positivos de Dg.

Una vez conocido esto aplicamos el método de cálculo expuesto y obtenemos :

d = .94(1 ± 1.2%) mm

n(l) = {4.356 + .275 l2 / (l2 - .236)}1/2 (1 ± 1%)            700 nm < l < 850 nm

k(.808 mm) = 0 ± 6.5 10-4

Los valores de absorbancia experimentales fueron :

Aexp(808 nm) = .03 ± .005       y       Aexp(743 nm) = .15 ± .005

Como se puede ver, el valor de k para ésta lámina en particular y para esa longitud de onda es tan pequeño que es menor que la incertidumbre mínima de k. El espesor de la lámina se ha medido alternativamente utilizando un medidor de perfiles SLOAN-DEKTAK y el valor encontrado es : d = .9(1 ± 5%) mm , en buen acuerdo con el resultado anterior.

Conclusiones.-
Se ha presentado un método con el que es posible saber en qué casos podemos determinar el espesor (d) y el índice complejo de refracción (N = n - jk) de una lámina delgada a partir de su espectro de transmisión óptica , así como que error cometemos al hacerlo. La exactitud del método es muy buena (Dn / n = Dd / d = 1%) y la medida experimental sencilla. Éste método se está utilizando actualmente de forma satisfactoria en este Departamento para determinar las constantes ópticas y el espesor de láminas delgadas semiconductoras, en el rango del visible e infrarrojo próximo.

Apéndice.-




En la figura 4 se muestra el sistema lámina delgada - substrato, en el que se supone que tanto el medio de incidencia como el de emergencia es aire de índice de refracción que tomamos como la unidad, y que el espesor del substrato es mucho mayor que el espesor de la lámina y mayor que la longitud de coherencia del haz de radiación utilizado en la medida. Las expresiones de la transmitancia y reflectancia de este sistema para incidencia normal son :

T = T1 T2 / (1 - S1 R2)

R = (R1 - R1S1R2 + T12 R2) / (1 - S1 R2)

siendo :

T1 = [4 n0 e-4pkd / l / {(n0 + n)2 + k2}].[{(n + B)2 + (C - k)2} / { (1 + B)2 + C2}] ,, T2 = 4 n0 / (n0 + 1)2

R1 = {(1 - B)2 + C2} / {(1 + B)2 + C2} ,, R2 = (n0 - 1)2 / (n0 +1)2 ,, S1 = {(n0 - D)2 + E2} / {(n0 + D)2 + E2}

B = {n (a c + b e) + k (b c - a e)} / (c2 + e2) ,, C = {n (b c - a e) - k (a c + b e)} / (c2 + e2)

D = {n (p r + b q) + k (b r - p q)} / (r2 + q2) ,, E = {n (b r - p q) - k (p r + b q)} / (r2 + q2)

a = n0 + a k + b n             b = a n - b k             c = n + b n0             e = a n0 - k

p = 1 + a k + b n             q = a - k            r = n + b            , siendo a su vez :

x = 2pnd / l ,, y = 2pkd / l ,, a = (sen x cos x) / (cos2 x + sh2 y) ,, b = (sh y ch y) / (cos2 x + sh2 y)

Agradecimientos
Los autores agradecen a Ldo. D. Ignacio Mártil su colaboración al haber preparado las muestras y al Dr. D. Miguel Sancho por sus comentarios y revisión de algunos aspectos del trabajo.

Referencias.-
1 .- Anderson, W. J. , J. Opt. Soc. Am. , 67, nº 8. (1977)
2 .- Szczyrbowski, J. , J. Phys. D, 11, 583 (1978)
3 .- Filinski, I. , Phys. Stat. Sol. (b) 49, (1972)
4 .- Valcarce, F. V Reunión Española del Vacio y Aplicaciones (Barcelona 1979)
5 .- Demmer, Y. Applied Optics, 17, nº 23 (1978)
6 .- Manifacier, J.C. , J. of Physics E, 9, 1002 (1976)
7 .- Escolar, D. Anales de Física, 71, 170 (1975)
8 .- Shamir, J. Applied Optics, 14, nº 12 (1975)